丁二酸,又称琥珀酸,是工业上一种重要的C4平台化合物,广泛应用于食品、医药、表面活性剂、清洁剂、绿色溶剂、生物可降解塑料等领域。微生物发酵方法将来自可再生生物质(如淀粉、纤维素)的还原糖转化为丁二酸,减少化学品对石化原料的依赖,生产过程环境友好。
1.具有自主知识产权高产菌株
①选育出高产的琥珀酸生产菌株
选育自主知识产权的厌氧发酵丁二酸生产菌株琥珀酸放线杆菌A.succinogenes CCTCCM2012036,该菌在 5-15L发酵罐中, 补料分批厌氧发酵 36-48 h 产琥珀酸 70-95.6g/L,生产强度 1.70-1.99 g/(L·h),糖酸转化率 0.70-0.84 g/ g。该菌株具有高产、 降低生产成本的优势。
图1 该菌5L 搅拌罐补料分批发酵曲线
②改造出高产、高转化率基因工程菌
改造谷氨酸产生菌生产丁二酸,构建出嗜乙酰乙酸棒杆菌工程菌C.acetoacidophilumΔldh。采用双阶段发酵(先好养培养,然后停止供氧,在缺氧状态下催化葡萄糖和碳酸盐合成琥珀酸),3-L发酵罐中发酵75h,丁二酸浓度达到121g/L,对糖平均转化率约为0.85g/g。
现有微生物微生物发酵产琥珀酸,存在需要在高浓度细胞下进行,工业化的难度和应用成本较高等缺陷。本工程菌,具有产琥珀酸浓度和转化率高,生产成本较低,易操作等特点。
图2 3L 发酵罐中 C.acetoacidophilum △ ldhA/pXMJ19-pyc 两阶段法产琥珀酸曲线
2. 开发出纤维床固定化发酵新工艺,可反复生产,操作简单,生产强度高
将琥珀酸放线杆菌在装有棉纤维载体的发酵罐中培养、吸附固定,通过反复分批发酵、反复补料分批发酵、连续发酵或双罐循环连续发酵工艺,提高了发酵的细胞浓度,同时获得高产酸浓度、高生产强度和高转化率。转化率最高达 90%,生产强度最高为 4.27g/L/h,丁酸产量最高为 98.7g/L。
实例1——反复补料分批发酵
反复补料分批发酵运行了4批次,丁二酸平均浓度为88g/L,平均生产强度2.2g/L/h,平均转化率为87%。
表 1 纤维床反应器固定化反复补料分批发酵
批次 | 葡萄糖 | 丁二酸 | 甲酸 | 乙酸 | 转化率 | 生产强度 |
批次一 | 7.5 | 81.6 | — | 15.1 | 0.88 | 2.34 |
批次二 | 4.9 | 85.3 | — | 15.2 | 0.82 | 2.28 |
批次三 | 4.6 | 98.7 | — | 17 | 0.89 | 2.46 |
批次四 | 10 | 89.2 | — | 15.5 | 0.9 | 1.71 |
平均 | 6.75 | 88.70 | — | 15.70 | 0.87 | 2.20 |
实例2——双罐循环连续发酵
用两个 3L 发酵罐,其中一个为纤维床反应器 ,另一个作为循环反应器,两罐以蠕动泵以及橡胶软管相链接。发酵过程开始时,循环罐中的发酵培养基装液量为1.6L,用蠕动泵以80mL/min 向纤维床反应器循环发酵液,每隔 4-6h 由循环罐取样测定葡萄糖与发酵液中的生物量,在发酵液中葡萄糖降低为 10g/L 时,连续发酵开始,新鲜培养基以 0.05/h 稀释率泵入纤维床反应器,发酵液从循环罐中泵出,连续运行 50h 后,流出的发酵液中丁二酸浓度稳定在 60g/ L,残糖浓度为 8.3g/L,转化率 0.84g/g,生产强度为 3.0g/L/h。
图 3 纤维床反应器双罐循环连续发酵装置图
1,纤维床反应器 ;2,循环罐 ;3,蠕动 泵 ;4,蠕动泵 ;5,蠕动泵 ;6,蠕动泵 ;7, pH 电极 ;8, pH 控制器 ;9,蠕动泵 ;10,0.22μm 气体 滤膜 ;11, pH 调节剂储罐 ;12,产物收集瓶 ;13,培养基补料瓶 ;14, CO2/N2 混合气瓶。
3.可利用廉价农林废弃资源发酵,设备投资低、操作费用低、环境友好
利用琥珀酸放线杆菌糖利用谱广的特点,开发了廉价农林废弃资源发酵生产丁二酸工艺。
①秸秆同步糖化发酵生产丁二酸
采用秸秆同步糖化发酵工艺,将秸秆切割粉碎、稀碱预处理,在纤维素酶和琥珀酸放线杆菌共同作用下生成丁二酸,丁二酸产率达到0.55g/g(处理秸秆)。
②甘蔗渣原料发酵生产丁二酸
以甘蔗渣为原料,经过粉碎,稀碱预处理,以及纤维素酶、木聚糖酶、β- 葡聚糖酶和果胶酶的共同水解,得到水解糖液;利用琥珀酸放线杆菌发酵水解糖液生产丁二酸,同时在发酵液中添加甘蔗渣水解的残渣,使得发酵可以反复运行,节省种子培养,而且可以用有机溶剂萃取稀碱预处理后的残液中的糠醛。
本技术将甘蔗渣水解液作为碳源补料,实现了甘蔗渣水解残渣的合理使用,减少常规发酵的种子培养环节,节约了发酵成本、提高了发酵效率。同时对发酵设备要求低,不需要对已有的发酵罐做出额外改进,适合工业化生产。
图4 甘蔗渣发酵丁二酸工艺路线
采用分步糖化补料分批发酵工艺时,发酵50h,丁二酸的产量达到71g/L,糖酸转化率81%,丁二酸的生产强度为1.426g/L/h。
图5 甘蔗渣水解液作为碳源补料分批发酵丁二酸的过程曲线
采用半连续带渣发酵工艺时,在3L发酵罐中带渣、反复分批发酵,均值丁二酸浓度为35g/L,丁二酸的平均生产强度为1.65g/L/h,平均糖酸转化率为81%,整个发酵系统运行64h,没有下降的趋势。
图6 带渣3L发酵罐反复分批发酵丁二酸的过程曲线